碳顆粒燃燒新型催化劑-大孔莫來石

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2017-04-26 19:04:36 作者: 所屬分類:學術動態, 科研亮點 閱讀:1376

隨著人們生活水平的提升,汽車也逐漸成為尋常百姓家的剛需產品,這是時代進步的標志之一。汽車的確為人們的出行帶來便利,但與此同時,由它產生的環境污染問題不容小覷。近幾年因尾氣排放引發的空氣污染問題日益嚴重,全國多地霧霾頻發,這引起了社會大眾的普遍關注,也成為了政府相關部門的工作重點之一。關于空氣污染的處理,顆粒污染物將成為問題核心。而顆粒污染物的主要來源之一就是柴油車尾氣中的碳顆粒,處理這一污染源常用的技術是碳顆粒捕集技術(DPF)。DPF技術是將尾氣中碳顆粒收集到涂敷有催化劑的濾網表面再在高溫下將其燃燒以去除的技術。傳統的催化劑以鉑貴金屬為主,價格昂貴且高溫穩定性差,因此,尋找價格低廉,性能優異的高性價比催化劑是現階段研究的熱點之一。

錳基莫來石氧化物(SmMn2O5)具有很好的氧化催化性能,最初應用于將一氧化氮轉化為二氧化氮的過程中,相關成果在2012年發表于《科學》雜志(先進材料設計實驗室單斌教授為作者之一)。然而,共沉淀法制備的錳基莫來石氧化物是呈團聚狀的納米顆粒,內部孔隙很小,碳顆粒(>25nm)容易沉積至催化劑表面,從而減少碳顆粒-催化劑-反應氣的三相接觸界面,抑制了碳顆粒燃燒的催化活性,提高了碳顆粒燃燒的溫度。為了增大碳顆粒-催化劑-反應氣的三相接觸面積,進一步降低碳顆粒燃燒溫度,單斌教授在研究中選取了多種方式調控莫來石型氧化物的形貌,其中采用乙二醇-甲醇有機溶液燃燒法制備出的錳基莫來石氧化物具有內部聯通大孔結構(>50nm),可以有效防止碳顆粒在催化劑表面團聚堆積,從而擁有更多的氣體-碳顆粒-催化劑三相接觸位點,即反應活性位更多,因而表現出最優催化活性。

 

圖1 碳顆粒+催化劑的掃描電子顯微鏡圖

 

從圖中可以看出,當反應物中有氮氧化物(NO+O2)時,碳顆粒的燃燒溫度會明顯地進一步降低。具體而言,對于大孔莫來石催化劑,當轉化率為50%和90%時,碳顆粒的起燃溫度分別是283℃、368℃和420℃,這遠遠低于未經催化的碳顆粒燃燒溫度。

總的來說,研究結果表明,SmMn2O5可以有效促進碳顆粒的燃燒,屬于極具潛力的非貴金屬催化劑。

圖2 a:碳顆粒燃燒催化性能;b:碳顆粒燃燒活化能 (實線:NO+O2;虛線:O2)

此項研究成果發表于英國化學學會(RSC)旗下催化期刊Catalysis Science & Technology(Catal. Sci. Technol., 2017, 7, 838-847),并被選為”2017 Catalysis, Science and Technology Hot Articles”(http://pubs.rsc.org/en/journals/articlecollectionlanding?sercode=cy&themeid=a4189d53-9b70-4ab7-8289-6e0c02cc2a54)。馮子健博士為該研究論文的第一作者,單斌教授、曹坤博士為通訊作者。此項研究獲得了中國國家基礎研究計劃(2013CB934800),國家自然科學基金(No. 51572097,51575217)等基金組織的大力支持。

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